This thesis presents a comprehensive multiscale modeling framework designed to accurately predict the evolution of crystalline defects, with a specific focus on hydrogen embrittlement in a-Fe and irradiation-induced dislocation loops in zirconium. The research addresses the challenge of integrating different modeling tools across various length and time scales to develop a robust predictive model. The framework combines quantum mechanics, molecular dynamics, and continuum mechanics to bridge the gap between atomic-scale phenomena and macroscopic material behavior.
For hydrogen embrittlement in a-Fe, the study investigates the mechanisms governing hydrogen diffusion and trapping, which are crucial for understanding and mitigating embrittlement. The research reveals that the diffusion barrier of interstitial hydrogen is significantly influenced by non-diagonal stresses. This stress-dependent diffusion modifies hydrogen mobility and affects the material’s sensitivity to embrittlement. An Object Kinetic Monte Carlo (OKMC) code was developed to evaluate the influence of neighbor defects and long-range mechanical interactions on hydrogen diffusion. The OKMC code evaluates the influence of neighbor defects through modification of the chemical potential landscape and long-range mechanical interactions by induced modification on the diffusion barriers. The interstitial hydrogen elastodiffusivity tensor was evaluated, showing both the anisotropy induced on the diffusion tensor by non-hydrostatic stress fields and the significant effects that homogeneous shear stress fields induce on the diffusivity tensor, doubling directional values at 500 MPa and 25 C, and increasing at higher stress and temperatures. The effect of the presence of dislocations was also evaluated, observing a reduction in diffusivity in the absence of external stress fields that becomes more pronounced when external stress fields are present. Additionally, a parametrization was performed on the hydrogen kinetics around vacancies and dislocation cores.
For irradiation-induced dislocation loops in zirconium, the study models the evolution of dislocation loop arrangements considering their elastic interactions and migration using an OKMC technique. The methods are based on the evaluation of the exact interaction energy, solving the elastic fields of the loops using Fast Fourier Transform (FFT) solvers, and integrating the mechanical energy density. The interaction energy between individual dislocation loops was computed considering different scenarios with varying loop nature, habit plane, loop size, and relative positions. The parallel OKMC method was used to evaluate the evolution of an ensemble with multiple dislocation loops that mimic service conditions. The findings show that the experimental orientation distribution of dislocation loops can be explained by elastic interactions between loops and the anisotropic hexagonal crystal. The simulations reproduce the characteristic rowing arrangement of dislocation loops, supporting the significant role of elasticity.
The developed multiscale modeling framework, centered on the use of an OKMC code, bridges the gap between phenomena occurring at different scales. It integrates ab initio techniques to characterize event rates and their dependence on external fields, along with a Phase-Field (PF) Dislocation Dynamics solver for local evaluation of continuum fields. The framework has been validated accurately reproducing experimental and modeling results and enabling the exploration of complex multiscale interactions. The framework uses Density Functional Theory (DFT) for ab initio characterization of point defects and their response to local changes in chemical potential and mechanical fields. It also employs MC methods for simulating the evolution of defects and FFT homogenization for solving elastic fields. The PF methods are used to model the evolution of field variables and elastic interactions between defects.
RESUMEN
Esta tesis presenta un marco de modelado multiescala para predecir la evolución de defectos cristalinos, con enfoques específicos en: La fragilización por hidrógeno en a-Fe y en los bucles de dislocación inducidos por irradiación en circonio. La investigación aborda el desafío de integrar diferentes herramientas de modelado en diversas escalas de longitud y tiempo para desarrollar un modelo predictivo robusto. El marco combina mecánica cuántica, dinámica molecular y mecánica del continuo para cerrar la brecha entre fenómenos a escala atómica y el comportamiento macroscópico del material.
Sobre la fragilización por hidrógeno en a-Fe, el estudio investiga los mecanismos que rigen la difusión y el atrapamiento de hidrógeno, que son cruciales para entender y mitigar la fragilización. La investigación revela que la barrera de difusión del hidrógeno intersticial se ve significativamente influenciada por tensiones no diagonales. Esta dependencia en la difusión modifica la movilidad del hidrógeno y afecta la sensibilidad del material a la fragilización. Se desarrolló un código de Monte Carlo Cinético orientado a Objetos (OKMC) para evaluar la influencia de defectos vecinos y las interacciones mecánicas de largo alcance en la difusión de hidrógeno. El código OKMC evalúa la influencia de defectos vecinos a través de la modificación del paisaje energético y las interacciones mecánicas mediante la modificación inducida en las barreras de difusión. Se evaluó el tensor de elastodifusividad del hidrógeno intersticial, mostrando tanto la anisotropía inducida en el tensor de difusión por campos elásticos no hidrostáticos, como los efectos significativos que los campos de tensión cortante inducen en el tensor de difusividad, duplicando los valores direccionales a 500 MPa y 25 C e incrementando con la tensión y temperatura. También se evaluó el efecto de la presencia de dislocaciones, observando una reducción en la difusividad en ausencia de campos tensionales externos que se vuelve más pronunciada con su presencia. Además, se realizó una parametrización de la cinética del hidrógeno alrededor de vacantes y núcleos de dislocaciones.
Sobre los bucles de dislocación inducidos por irradiación en circonio, el estudio modela la evolución de los conjuntos de bucles de dislocación considerando sus interacciones elásticas y utilizando una técnica OKMC. Los métodos se basan en la evaluación de la energía de interacción exacta, resolviendo los campos elásticos de los bucles utilizando solvers de Transformada de Fourier Rápida (FFT) e integrando la densidad de energía mecánica. La energía de interacción entre bucles de dislocación individuales se calculó considerando diferentes escenarios con bucles de diferentes naturalezas, plano de hábitat, tamaño y posiciones relativas. El método OKMC paralelo se utilizó para evaluar la evolución de un conjunto con múltiples bucles que imitan condiciones de servicio. Los hallazgos muestran que la distribución de orientaciones experimental de los bucles de dislocación puede explicarse por las interacciones elásticas entre bucles y la red hexagonal. Las simulaciones reproducen el característico arreglo de hilera de bucles de dislocación, respaldando el papel significativo de la elasticidad.
El marco de modelado multiescala desarrollado, centrado en el uso de un código OKMC, cierra la brecha entre fenómenos que ocurren en diferentes escalas. Integra técnicas ab initio para caracterizar frecuencias de eventos y su dependencia de campos externos, junto con un solver de Dinámica de Dislocaciones de Campo de Fase (PF) para la evaluación local de campos continuos. El marco se ha validado reproduciendo resultados experimentales y de modelado y permitiendo la exploración de complejas interacciones multiescala. El marco utiliza la Teoría del Funcional de la Densidad (DFT) para la caracterización de defectos puntuales y su respuesta a cambios locales en el potencial químico y campos mecánicos. También emplea métodos de Monte Carlo (MC) para simular la evolución de defectos y homogenización FFT para resolver campos elásticos. Los métodos PF se utilizan para modelar la evolución de variables de campo y las interacciones elásticas entre defectos.
This thesis presents a comprehensive multiscale modeling framework designed to accurately predict the evolution of crystalline defects, with a specific focus on hydrogen embrittlement in a-Fe and irradiation-induced dislocation loops in zirconium. The research addresses the challenge of integrating different modeling tools across various length and time scales to develop a robust predictive model. The framework combines quantum mechanics, molecular dynamics, and continuum mechanics to bridge the gap between atomic-scale phenomena and macroscopic material behavior.
For hydrogen embrittlement in a-Fe, the study investigates the mechanisms governing hydrogen diffusion and trapping, which are crucial for understanding and mitigating embrittlement. The research reveals that the diffusion barrier of interstitial hydrogen is significantly influenced by non-diagonal stresses. This stress-dependent diffusion modifies hydrogen mobility and affects the material’s sensitivity to embrittlement. An Object Kinetic Monte Carlo (OKMC) code was developed to evaluate the influence of neighbor defects and long-range mechanical interactions on hydrogen diffusion. The OKMC code evaluates the influence of neighbor defects through modification of the chemical potential landscape and long-range mechanical interactions by induced modification on the diffusion barriers. The interstitial hydrogen elastodiffusivity tensor was evaluated, showing both the anisotropy induced on the diffusion tensor by non-hydrostatic stress fields and the significant effects that homogeneous shear stress fields induce on the diffusivity tensor, doubling directional values at 500 MPa and 25 C, and increasing at higher stress and temperatures. The effect of the presence of dislocations was also evaluated, observing a reduction in diffusivity in the absence of external stress fields that becomes more pronounced when external stress fields are present. Additionally, a parametrization was performed on the hydrogen kinetics around vacancies and dislocation cores.
For irradiation-induced dislocation loops in zirconium, the study models the evolution of dislocation loop arrangements considering their elastic interactions and migration using an OKMC technique. The methods are based on the evaluation of the exact interaction energy, solving the elastic fields of the loops using Fast Fourier Transform (FFT) solvers, and integrating the mechanical energy density. The interaction energy between individual dislocation loops was computed considering different scenarios with varying loop nature, habit plane, loop size, and relative positions. The parallel OKMC method was used to evaluate the evolution of an ensemble with multiple dislocation loops that mimic service conditions. The findings show that the experimental orientation distribution of dislocation loops can be explained by elastic interactions between loops and the anisotropic hexagonal crystal. The simulations reproduce the characteristic rowing arrangement of dislocation loops, supporting the significant role of elasticity.
The developed multiscale modeling framework, centered on the use of an OKMC code, bridges the gap between phenomena occurring at different scales. It integrates ab initio techniques to characterize event rates and their dependence on external fields, along with a Phase-Field (PF) Dislocation Dynamics solver for local evaluation of continuum fields. The framework has been validated accurately reproducing experimental and modeling results and enabling the exploration of complex multiscale interactions. The framework uses Density Functional Theory (DFT) for ab initio characterization of point defects and their response to local changes in chemical potential and mechanical fields. It also employs MC methods for simulating the evolution of defects and FFT homogenization for solving elastic fields. The PF methods are used to model the evolution of field variables and elastic interactions between defects.
RESUMEN
Esta tesis presenta un marco de modelado multiescala para predecir la evolución de defectos cristalinos, con enfoques específicos en: La fragilización por hidrógeno en a-Fe y en los bucles de dislocación inducidos por irradiación en circonio. La investigación aborda el desafío de integrar diferentes herramientas de modelado en diversas escalas de longitud y tiempo para desarrollar un modelo predictivo robusto. El marco combina mecánica cuántica, dinámica molecular y mecánica del continuo para cerrar la brecha entre fenómenos a escala atómica y el comportamiento macroscópico del material.
Sobre la fragilización por hidrógeno en a-Fe, el estudio investiga los mecanismos que rigen la difusión y el atrapamiento de hidrógeno, que son cruciales para entender y mitigar la fragilización. La investigación revela que la barrera de difusión del hidrógeno intersticial se ve significativamente influenciada por tensiones no diagonales. Esta dependencia en la difusión modifica la movilidad del hidrógeno y afecta la sensibilidad del material a la fragilización. Se desarrolló un código de Monte Carlo Cinético orientado a Objetos (OKMC) para evaluar la influencia de defectos vecinos y las interacciones mecánicas de largo alcance en la difusión de hidrógeno. El código OKMC evalúa la influencia de defectos vecinos a través de la modificación del paisaje energético y las interacciones mecánicas mediante la modificación inducida en las barreras de difusión. Se evaluó el tensor de elastodifusividad del hidrógeno intersticial, mostrando tanto la anisotropía inducida en el tensor de difusión por campos elásticos no hidrostáticos, como los efectos significativos que los campos de tensión cortante inducen en el tensor de difusividad, duplicando los valores direccionales a 500 MPa y 25 C e incrementando con la tensión y temperatura. También se evaluó el efecto de la presencia de dislocaciones, observando una reducción en la difusividad en ausencia de campos tensionales externos que se vuelve más pronunciada con su presencia. Además, se realizó una parametrización de la cinética del hidrógeno alrededor de vacantes y núcleos de dislocaciones.
Sobre los bucles de dislocación inducidos por irradiación en circonio, el estudio modela la evolución de los conjuntos de bucles de dislocación considerando sus interacciones elásticas y utilizando una técnica OKMC. Los métodos se basan en la evaluación de la energía de interacción exacta, resolviendo los campos elásticos de los bucles utilizando solvers de Transformada de Fourier Rápida (FFT) e integrando la densidad de energía mecánica. La energía de interacción entre bucles de dislocación individuales se calculó considerando diferentes escenarios con bucles de diferentes naturalezas, plano de hábitat, tamaño y posiciones relativas. El método OKMC paralelo se utilizó para evaluar la evolución de un conjunto con múltiples bucles que imitan condiciones de servicio. Los hallazgos muestran que la distribución de orientaciones experimental de los bucles de dislocación puede explicarse por las interacciones elásticas entre bucles y la red hexagonal. Las simulaciones reproducen el característico arreglo de hilera de bucles de dislocación, respaldando el papel significativo de la elasticidad.
El marco de modelado multiescala desarrollado, centrado en el uso de un código OKMC, cierra la brecha entre fenómenos que ocurren en diferentes escalas. Integra técnicas ab initio para caracterizar frecuencias de eventos y su dependencia de campos externos, junto con un solver de Dinámica de Dislocaciones de Campo de Fase (PF) para la evaluación local de campos continuos. El marco se ha validado reproduciendo resultados experimentales y de modelado y permitiendo la exploración de complejas interacciones multiescala. El marco utiliza la Teoría del Funcional de la Densidad (DFT) para la caracterización de defectos puntuales y su respuesta a cambios locales en el potencial químico y campos mecánicos. También emplea métodos de Monte Carlo (MC) para simular la evolución de defectos y homogenización FFT para resolver campos elásticos. Los métodos PF se utilizan para modelar la evolución de variables de campo y las interacciones elásticas entre defectos. Read More
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