Solar energy has become vitally important in recent years in the face of the unstoppable increase in global energy demand and the increasingly urgent need to produce renewable energy. However, photovoltaic solar energy still has many challenges to overcome before it can take control and dominate other forms of energy production.
Faced with these ongoing challenges, Multi-Junction Solar Cells have proven to be the most effective photovoltaic technology for harnessing all available energy, maintaining efficiency records for the last 35 years. However, in order to implement their optimal design, it is still necessary to find a material that meets the appropriate characteristics: an energy gap of 1 eV or 1.15 eV and being lattice-matched to GaAs and Ge.
Within this context, GaAsSb/GaAsN superlattices have been proven to be a good candidate for this purpose, overcoming various growth problems present in quaternary GaAsSbN due to the spatial separation of Sb and N in different layers of the superlattice. However, despite promising results, they are still far from possible implementation due to some very significant problems that remain, such as Sb segregation.
The main goal of this work is to optimize these superlattices, both by solving the problems of Sb segregation and by exploring the use of asymmetric periods that would allow greater use of their advantages.
Sb segregation is essentially dominated by the dynamics of an Sb floating layer that forms on the surface of the sample during growth and causes a delay in the incorporation of Sb into the epitaxy and prolonged incorporation into the GaAsN layer. That results in non-square composition profiles, far from the nominal design, degrading their effectiveness as a GaAsSb/GaAsN superlattice.
By acting on it through growth stops and applying accumulation and desorption strategies, it is possible to suppress this segregation. We found that the optimal strategies for this purpose consist of 30 seconds of surface soaking with Sb for accumulation and a temperature increase of 40 C above the growth temperature for desorption.
Both strategies result in the suppression of segregation at both interfaces (both GaAsSb / GaAsN and GaAsN/GaAsSb). This reduces interfacial roughness and makes composition profiles more abrupt, increasing the average lifetime of carriers by reducing the wavefunction overlap. Furthermore, for period thicknesses below 6 nm, the formation of the miniband and the change to ballistic extraction mechanisms produce strong improvements in solar cell performance. Efficiency increases of up to a factor of 4 have been achieved by suppressing Sb segregation and up to a factor of 3 by reducing the superlattice period to 3 nm.
As a further step in optimization, Non-Equilibrium Green Function based simulations predict that by using asymmetric periods, the gap can be adjusted to the requirements of the optimal design without degrading carrier extraction. Furthermore, by reducing the thickness of each layer, it is possible to reduce the amount of defects associated with the corresponding materials (GaAsSb or GaAsN). It has been experimentally verified that this asymmetry does add a degree of freedom to the gap without degrading extraction (maintaining ballistic extraction mechanisms) and that increasing the nitrogen content or the thickness of GaAsN layers does not worsen the superlattice in terms of structure or performance, as might be expected.
Beyond the optimization of the superlattice, a first step towards optimizing the complete solar cell structure has been taken using a Window and a Back-Surface Field Layer. Obtained results indicate that these layers still have to be optimized in order to be successfully applied to solar cells.
Of the three optimization stages carried out in this thesis, segregation control has been very successful, resulting in a doubling of the short-circuit current and bringing us closer to the application of these superlattices into MJSCs.
RESUMEN
La energía solar ha cobrado gran importancia ante el constante aumento de la demanda energética global y la necesidad urgente de producir energía renovable. Sin embargo, la energía solar fotovoltaica aún debe superar muchos retos para convertirse en la principal fuente de energía.
Ante estos retos, las células solares de Multi-Unión (MJSCs) son las más eficaces para aprovechar la energía disponible y mantienen récords de eficiencia desde hace más de 35 años. Para lograr su diseño óptimo, se busca un material con un gap cercano a 1 eV o 1.15 eV, adaptado en red a GaAs y Ge.
En este contexto, las superredes de GaAsSb/GaAsN surgen como fuertes candidatas, superando problemas de crecimiento del cuaternario GaAsSbN al separar espacialmente el Sb y el N. Aunque han dado lugar a resultados prometedores, su implementación está limitada por algunos problemas como la segregación del Sb.
El objetivo de este trabajo es la optimización de estas superredes, tanto solucionando los problemas de segregación de Sb como explorando la utilización de periodos asimétricos que permitirían un mayor aprovechamiento de estas.
La segregación del Sb está dominada esencialmente por la dinámica de una capa flotante de Sb que se forma en la superficie de la muestra durante el crecimiento y provoca el retraso de la incorporación de Sb en la epitaxia y la incorporación prolongada en la capa de GaAsN. Esto da lugar a perfiles de composición no cuadrados, muy alejados del diseño nominal, lo que degrada su eficacia como superred GaAsSb/GaAsN.
Actuando sobre ella mediante paradas de crecimiento y aplicando estrategias de acumulación y desorción es posible suprimir esta segregación. Las estrategias óptimas para este propósito consisten en 30 segundos de empapamiento de la superficie con Sb para la acumulación y un incremento de temperatura de 40 C por encima de la temperatura de crecimiento para la desorción.
Ambas estrategias dan lugar a la supresión de la segregación en ambas intercaras (tanto GaAsSb/GaAsN como GaAsN/GaAsSb). Esto reduce la rugosidad interfacial y vuelve los perfiles de composición más abruptos y aumenta los tiempos de vida medios de los portadores al reducir el solapamiento de sus funciones de onda. Además, para periodos por debajo de 6 nm, el aumento en los tiempos de vida se junta con la formación de la minibanda y los mecanismos de extracción balística, produciendo fuertes mejoras en el rendimiento de la célula solar. Se han obtenido aumentos de eficiencia de hasta un factor 4 al aplicar las estrategias y hasta un factor 3 al reducir el periodo de la superred hasta los 3 nm.
Como un paso más en la optimización, simulaciones basadas en funciones de Green fuera del equilibrio predicen que mediante el uso de periodos asimétricos se puede actuar sobre el gap para ajustarlo a las necesidades del diseño óptimo sin degradar la extracción de portadores. Además, reduciendo cada una de las capas respectivamente es posible reducir los defectos asociados a cada uno de los materiales (GaAsSb o GaAsN). Se ha comprobado experimentalmente cómo esta asimetría sí añade un grado de libertad al gap sin degradar la extracción (manteniendo los mecanismos de extracción balística) y cómo, aumentar el contenido de Nitrógeno o el espesor de las capas de GaAsN no empeora la superred ni en términos estructurales ni en términos de rendimiento como cabría esperar.
Más allá de la optimización de la superred, se ha dado un primer paso hacia la optimización de la estructura completa de célula solar mediante el uso de capas “Window” y “Back-Surface Field”. Los resultados indican que estas capas todavía necesitan ser optimizadas para poder ser aplicables con éxito en células solares.
De las tres etapas de optimización llevadas a cabo en esta tesis, el control de la segregación ha tenido mucho éxito, lo que da como resultado que la corriente de cortocircuito se haya duplicado y nos acerca a la aplicación de estas superredes en las MJSC.
Solar energy has become vitally important in recent years in the face of the unstoppable increase in global energy demand and the increasingly urgent need to produce renewable energy. However, photovoltaic solar energy still has many challenges to overcome before it can take control and dominate other forms of energy production.
Faced with these ongoing challenges, Multi-Junction Solar Cells have proven to be the most effective photovoltaic technology for harnessing all available energy, maintaining efficiency records for the last 35 years. However, in order to implement their optimal design, it is still necessary to find a material that meets the appropriate characteristics: an energy gap of 1 eV or 1.15 eV and being lattice-matched to GaAs and Ge.
Within this context, GaAsSb/GaAsN superlattices have been proven to be a good candidate for this purpose, overcoming various growth problems present in quaternary GaAsSbN due to the spatial separation of Sb and N in different layers of the superlattice. However, despite promising results, they are still far from possible implementation due to some very significant problems that remain, such as Sb segregation.
The main goal of this work is to optimize these superlattices, both by solving the problems of Sb segregation and by exploring the use of asymmetric periods that would allow greater use of their advantages.
Sb segregation is essentially dominated by the dynamics of an Sb floating layer that forms on the surface of the sample during growth and causes a delay in the incorporation of Sb into the epitaxy and prolonged incorporation into the GaAsN layer. That results in non-square composition profiles, far from the nominal design, degrading their effectiveness as a GaAsSb/GaAsN superlattice.
By acting on it through growth stops and applying accumulation and desorption strategies, it is possible to suppress this segregation. We found that the optimal strategies for this purpose consist of 30 seconds of surface soaking with Sb for accumulation and a temperature increase of 40 C above the growth temperature for desorption.
Both strategies result in the suppression of segregation at both interfaces (both GaAsSb / GaAsN and GaAsN/GaAsSb). This reduces interfacial roughness and makes composition profiles more abrupt, increasing the average lifetime of carriers by reducing the wavefunction overlap. Furthermore, for period thicknesses below 6 nm, the formation of the miniband and the change to ballistic extraction mechanisms produce strong improvements in solar cell performance. Efficiency increases of up to a factor of 4 have been achieved by suppressing Sb segregation and up to a factor of 3 by reducing the superlattice period to 3 nm.
As a further step in optimization, Non-Equilibrium Green Function based simulations predict that by using asymmetric periods, the gap can be adjusted to the requirements of the optimal design without degrading carrier extraction. Furthermore, by reducing the thickness of each layer, it is possible to reduce the amount of defects associated with the corresponding materials (GaAsSb or GaAsN). It has been experimentally verified that this asymmetry does add a degree of freedom to the gap without degrading extraction (maintaining ballistic extraction mechanisms) and that increasing the nitrogen content or the thickness of GaAsN layers does not worsen the superlattice in terms of structure or performance, as might be expected.
Beyond the optimization of the superlattice, a first step towards optimizing the complete solar cell structure has been taken using a Window and a Back-Surface Field Layer. Obtained results indicate that these layers still have to be optimized in order to be successfully applied to solar cells.
Of the three optimization stages carried out in this thesis, segregation control has been very successful, resulting in a doubling of the short-circuit current and bringing us closer to the application of these superlattices into MJSCs.
RESUMEN
La energía solar ha cobrado gran importancia ante el constante aumento de la demanda energética global y la necesidad urgente de producir energía renovable. Sin embargo, la energía solar fotovoltaica aún debe superar muchos retos para convertirse en la principal fuente de energía.
Ante estos retos, las células solares de Multi-Unión (MJSCs) son las más eficaces para aprovechar la energía disponible y mantienen récords de eficiencia desde hace más de 35 años. Para lograr su diseño óptimo, se busca un material con un gap cercano a 1 eV o 1.15 eV, adaptado en red a GaAs y Ge.
En este contexto, las superredes de GaAsSb/GaAsN surgen como fuertes candidatas, superando problemas de crecimiento del cuaternario GaAsSbN al separar espacialmente el Sb y el N. Aunque han dado lugar a resultados prometedores, su implementación está limitada por algunos problemas como la segregación del Sb.
El objetivo de este trabajo es la optimización de estas superredes, tanto solucionando los problemas de segregación de Sb como explorando la utilización de periodos asimétricos que permitirían un mayor aprovechamiento de estas.
La segregación del Sb está dominada esencialmente por la dinámica de una capa flotante de Sb que se forma en la superficie de la muestra durante el crecimiento y provoca el retraso de la incorporación de Sb en la epitaxia y la incorporación prolongada en la capa de GaAsN. Esto da lugar a perfiles de composición no cuadrados, muy alejados del diseño nominal, lo que degrada su eficacia como superred GaAsSb/GaAsN.
Actuando sobre ella mediante paradas de crecimiento y aplicando estrategias de acumulación y desorción es posible suprimir esta segregación. Las estrategias óptimas para este propósito consisten en 30 segundos de empapamiento de la superficie con Sb para la acumulación y un incremento de temperatura de 40 C por encima de la temperatura de crecimiento para la desorción.
Ambas estrategias dan lugar a la supresión de la segregación en ambas intercaras (tanto GaAsSb/GaAsN como GaAsN/GaAsSb). Esto reduce la rugosidad interfacial y vuelve los perfiles de composición más abruptos y aumenta los tiempos de vida medios de los portadores al reducir el solapamiento de sus funciones de onda. Además, para periodos por debajo de 6 nm, el aumento en los tiempos de vida se junta con la formación de la minibanda y los mecanismos de extracción balística, produciendo fuertes mejoras en el rendimiento de la célula solar. Se han obtenido aumentos de eficiencia de hasta un factor 4 al aplicar las estrategias y hasta un factor 3 al reducir el periodo de la superred hasta los 3 nm.
Como un paso más en la optimización, simulaciones basadas en funciones de Green fuera del equilibrio predicen que mediante el uso de periodos asimétricos se puede actuar sobre el gap para ajustarlo a las necesidades del diseño óptimo sin degradar la extracción de portadores. Además, reduciendo cada una de las capas respectivamente es posible reducir los defectos asociados a cada uno de los materiales (GaAsSb o GaAsN). Se ha comprobado experimentalmente cómo esta asimetría sí añade un grado de libertad al gap sin degradar la extracción (manteniendo los mecanismos de extracción balística) y cómo, aumentar el contenido de Nitrógeno o el espesor de las capas de GaAsN no empeora la superred ni en términos estructurales ni en términos de rendimiento como cabría esperar.
Más allá de la optimización de la superred, se ha dado un primer paso hacia la optimización de la estructura completa de célula solar mediante el uso de capas “Window” y “Back-Surface Field”. Los resultados indican que estas capas todavía necesitan ser optimizadas para poder ser aplicables con éxito en células solares.
De las tres etapas de optimización llevadas a cabo en esta tesis, el control de la segregación ha tenido mucho éxito, lo que da como resultado que la corriente de cortocircuito se haya duplicado y nos acerca a la aplicación de estas superredes en las MJSC. Read More
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